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            中科院新疆理化所竇新存團隊 Adv. Sci:具有優異皮膚滲透性能的標記材料用于人員的持久性、抗干擾、隱形標記
            2022-07-05  來源:高分子科技

              標記技術是指通過物理或化學方法標記人和物,從而實現特異性識別目標的一種方法。根據被標記物和標記目的不同,可分為防偽、財產標記、生物監控、嫌疑人標記、爆炸物標記識別、非法麻醉品跟蹤等。熒光標記技術因具有自然光下不顯色、發光穩定、顏色可調和可視化辨別等優點,已成為標記領域的研究熱點。然而,該技術仍面臨在復雜應用場景下抗環境干擾性差的問題,特別是易受紫外光激發下灰塵、皮膚組織、熒光染料或植物等自身熒光的干擾。此外,人員的標記性能易受日常洗漱及代謝的影響導致標記持久性差。因此,如何設計獲得兼具優異抗環境干擾性及高效標記性能的人員標記材料,是推進標記材料在人員標記領域實際應用的關鍵,具有重要的研究意義。


              近期,中國科學院新疆理化技術研究所痕量化學物質感知團隊祖佰祎研究員、竇新存研究員針對特殊人員標記領域難題,設計開發了聚乙烯亞胺(Polyethyleneimine,PEI)修飾的Mn2+摻雜NaYF4:Yb/Er上轉換納米顆粒(Upconversion nanoparticles,UCNPs)體系,有效滿足了強標記、抗干擾、隱形標記人員的實際需求(圖1)。 


            圖1 用于皮膚標記的PEI-UCNPs設計示意圖。a)PEI-UCNPs制備方案和PEI為配體的NaYF4立方結構;b)PEI靜電勢分布;c)抗干擾性能;d)PEI-UCNPs滲透皮膚導致的強標記性能


              研究人員利用UCNPs的上轉換特性降低環境背景干擾,從增強UCNPs發光強度和提升其與人員皮膚粘附能力角度出發,深入研究了Mn2+摻雜對UCNPs發光強度和發光顏色的影響,探討了PEI不同分子量和接枝量對其修飾的UCNPs的皮膚滲透能力和皮膚標記性能影響。通過理論與實驗結合,表明PEI-UCNPs依靠具有高密度正電荷的PEI與脂質之間的強靜電相互作用(圖2),極大地促進了PEI-UCNPs化學滲透進入皮膚表層(145 μm)。實驗結果表明,該策略達到的皮膚標記性能分別為油酸配體修飾UCNPs和無配體修飾UCNPs的54倍和5.8倍。 


            圖2 PEI-UCNPs的滲透機制。a)無約束仿真的初始仿真快照示意圖;b)滲透過程隨時間變化的模擬快照;c)相互作用能隨時間的演化
            在此基礎上,研究人員分別采用自來水沖洗、肥皂水洗滌、洗手液洗滌、醫用酒精噴涂、濕巾擦拭100次實驗,進一步驗證了標記材料的強標記性能:洗滌100次后保留的PEI-UCNPs的發光強度比仍維持在11%以上,4×4標記陣列的有效標記點數趨于穩定(10個以上),檢出率大于60%。同時,該材料也具有優異的抗干擾性,標記性能不受長余輝發光的熒光染料、熒光油墨、紅色CdSe@ZnS量子點和生活必需品等14種物質影響,檢出率大于75%(圖3)。 


            圖3 PEI-UCNPs強標記和抗干擾性能。a)多種洗滌方式不同周期(5-100)洗滌前后,豬皮上標記4×4陣列的發光圖:i)自來水沖洗,ii)肥皂水洗滌,iii)洗手液洗滌,iv)醫用酒精噴涂,v)濕巾擦拭;b)洗滌100次后的有效熒光標記點數;c)標記的抗干擾性能評估:對比熒光染料或化妝品i)干擾前和ii)干擾后的發光強度比以及相應的發光圖像;d)PEI-UCNPs在多種日常干擾物存在下標記區域的識別比較:在i)自然光、ii)365 nm和iii)980 nm光照下


              研究人員還進一步驗證了PEI-UCNPs作為人員標記材料的實用性,綜合評估了其在各種實際場景的標記性能和抗干擾性能。結果表明:標記的手指在不銹鋼桌子、墻壁、木材上隨機按、壓、摩擦100個循環周期,標記在帶有多種長余輝熒光染料的文身豬皮上,標記的頭發使用洗發水清洗100次,標記的滌綸、棉等布料洗滌100循環周期后,標記材料的紅色發射均可被明顯識別。因此,證實該標記材料在實際應用環境中亦具有持久的標記效果和良好的抗干擾性能(圖4)。 


            圖4 PEI-UCNPs綜合實際應用性能評估。標記的手指多次摩擦后的a)可視化示意圖和b)實際圖像;c)在i)自然光、ii)365 nm和iii)980 nm光照以及iv-vi)添加各種長余輝熒光染料的情況下標記的文身豬皮圖片;d)不同循環周期(0-100)下,標記的頭發洗滌前后的光學和發光圖像;e)在自然光和980 nm光照下,i-ii)標記的單根頭發和iii-iv)洗滌100個循環周期的顯微圖像;f)不同循環周期(0-100)下,標記的不同材質的衣服洗滌前后的發光圖像;g)洗滌100次后發光強度比和標記點數


              相關工作以Highly Retentive, Anti-interference, and Covert Individual Marking Taggant with Exceptional Skin Penetration 為題,發表在Advanced Science(DOI: 10.1002/advs.202201497)上,碩士研究生鐘良根和博士研究生李繼廣為共同第一作者,導師祖佰祎研究員和團隊負責人竇新存研究員為共同通訊作者。


              論文信息:

              Highly Retentive, Anti-interference, and Covert Individual Marking Taggant with Exceptional Skin Penetration

              Lianggen Zhong#, Jiguang Li#, Baiyi Zu,* Xiaodan Zhu, Da Lei, Guangfa Wang, Xiaoyun Hu, Tianshi Zhang, Xincun Dou*

              Advanced Science

              DOI: 10.1002/advs.202201497

              原文鏈接:http://doi.org/10.1002/advs.202201497


            作者簡介:


              竇新存,中國科學院新疆理化技術研究所,研究員/博導,國家高層次人才計劃(2019)入選者。2004、2009年于華東師范大學和中科院固體所分獲學士和博士學位。2009-2011年于新加坡南洋理工大學從事博士后研究,F任爆炸物安全科學自治區重點實驗室主任。長期致力于痕量爆炸物檢測方法研究,在爆炸物的高靈敏、快速、識別檢測原理和器件設計方面發展了系列新的解決方案,相關進展發表在Adv. Mater.、Nano Lett.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Sci.等國際期刊。攻克了痕量爆炸物檢測系列關鍵技術,授權中國發明專利30余項,成功研發8項爆炸物現場檢測分析裝備并規;瘧糜诜纯志S穩及大型活動,部分裝備入選國家“十三五”科技成就展,以第一完成人獲得2022年度“新疆最美科技工作者”、2020年度新疆科技進步一等獎、第九屆新疆青年科技獎(2019)、中國儀器儀表學會青年科技獎(2016)等獎勵。曾入選中科院引進國外杰出人才計劃、首批天山領軍人才、新疆百名高層次人才引進計劃、新疆自治區杰青等人才計劃。


              祖佰祎,中國科學院新疆理化技術研究所,研究員/博導,主要從事可視化識別材料與器件研究。在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Funct. Mater.、Small、Anal. Chem.等國際著名期刊發表文章30余篇,授權中國發明專利21項,獲國家及公安部檢驗報告6份,發布地方標準1項,立項海關行業標準2項。主持國家重點研發計劃課題、國家自然科學基金面上項目、自治區重點研發計劃課題、自治區自然科學基金重點項目等16項。入選國家自然科學基金新疆聯合基金本地青年(2020年)、中國科學院青年創新促進會成員(2018年)、新疆杰出青年科技人才(2018年)等。獲新疆科技進步一等獎(2020年度,第二完成人)和中國儀器儀表學會科技進步二等獎(2020年,第三完成人)。

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            (責任編輯:xu)
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