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            唐本忠院士團隊 Angew: 可用于時空模式調控和全方位信息加密的多響應功能性AIE分子
            2023-03-09  來源:高分子科技

              “偽裝色”對自然界中生物的生存而言具有非常重要的意義,例如烏賊、變色龍會通過模擬周圍環境的顏色來偽裝自己,從而達到躲避天敵或者捕食的目的。這些有趣的自然現象,為人工智能仿生體系的開發提供了源源不斷的靈感。近年來,刺激響應熒光材料得到了廣泛的關注,這類材料能夠在外界刺激,如光、pH、壓力、濕度等條件下產生熒光信號變化,是推進未來社會信息傳感、響應、反饋和識別等多種智能高新技術發展的重要保障。然而,如何打破材料單一響應性能的局限,又避免多分子組合系統在調控上的復雜性,是目前亟需解決的一大難題。


              近日,唐本忠院士團隊在《Angew. Chem. Int. Ed.》發表了題為“A Multiresponsive Functional AIEgen for Spatiotemporal Pattern Control and All-round Information Encryption”的論文(DOI10.1002/anie.202300353)。該團隊報道了一種具有多響應功能性的AIE分子CPVCM,它可以發生與伯胺的特異性胺化反應以及在紫外光照下的光重排反應,并分別產生紅移、藍移的熒光信號,從而實現了基于單分子的原位多色熒光變化。該成果通過將胺化反應和光重排反應引入相同的反應位點,再結合CPVCM胺化反應的可逆性和其光重排反應的不可逆性,成功實現了熒光的原位精確調控以及調控模式的多樣化;并進一步證明了其在多色熒光圖案和動態熒光二維碼的原位生成,以及信息加密中的潛在應用價值。這項工作不僅提供了一種簡單、有效的策略以開發具有多重響應、控制性的刺激響應型熒光分子,同時也為構建信息加密系統提供了新思路,具有重要的實用價值。香港科技大學博士后賀新元為本文的第一作者;唐本忠院士(現為香港中文大學(深圳)理工學院院長),香港科技大學林榮業科研副教授為本文通訊作者。


              這項工作的研究內容和亮點主要包括:


              1CPVCM具備多重響應機制,一方面它能夠發生高特異性的伯胺熏蒸變色和紫外光照射下的光致變色,并產生結構和熒光信號的變化;另一方面胺化反應的可逆性使它能夠應用于動態傳感和識別過程。有趣的是,結合光重排反應的不可逆性,胺化反應產物HBPABCM可以單方面的向光重排反應產物HBNCM轉變,這一結果也得到了核磁的驗證。因此,該分子不僅可以實現單分子多色熒光變化的精確調控,也可以用于多元化調控以獲取新性能(如實現信息加密中的無痕擦除)。 


            1. CPVCM與伯胺特異性的胺化反應以及光重排反應


              2)由于伯胺熏蒸和光調控兩個過程在時空上具備相容性,而光調控手段在分子變色中表現出較高的優先等級,使得已發生過光重排的區域將無法發生進一步的胺化反應。研究者制作了CPVCM涂布的薄膜,并通過有序的調控紫外光照射以及伯胺熏蒸這兩個過程實現了多色熒光圖案的形成,并在時間及空間上對光圖案實現了調控。進一步,基于胺化反應的自發可逆性,也制作了動態熒光變化的二維碼圖案,從而證實了該分子在發展智能變色體系中的巨大潛能。 


            2. 基于CPVCM薄膜的多色熒光圖案及動態二維碼


              3)胺化反應和光重排反應在調控模式上有所不同,因此通過透明的高分子材料(如PMMA)就可以簡單且有效的實現對胺化反應程度的單方面調控。研究者將CPVCM與不同比例的PMMA摻雜制作了防偽墨水,并在信息的寫入、讀取上進行多重設計和調控,從而開發了基于CPVCM的多重加密體系。該體系可利用紫外照射完全擦除信息,并且可以在放置一段時間后會自動褪色而解除解密程序,從而可以有效防止信息泄露,實現了全方位的高安全性信息加密。 


            3基于CPVCM的全方位信息加密體系


              原文鏈接https://doi.org/10.1002/anie.202300353

              下載:A Multiresponsive Functional AIEgen for Spatiotemporal Pattern Control and All-round Information Encryption

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